2011年6月20日退役，隨即投入電視劇《女人的香氣》拍攝，還拿下當年SBS演技大獎和10大明星獎。9月參加SBS清談秀《HEALING CAMP》錄制。10月出席上海時尚雜志美容盛典並獲年度亞洲魅力大獎，同時接受該時尚雜志人物專訪。11月他出演KBS的《暴力羅曼史》飾演棒球選手樸茂烈。從策劃階段開始就受到瞭廣泛關註。同年11月經金宣兒牽引轉投金剛娛樂，而李棟旭於2011年11月22日正式簽約金剛娛樂為其專屬藝人。
2012年3月，李棟旭完成《暴力羅曼史》後，踏入另一個藝能領域，變身綜藝節目主持，接棒李勝基，主持《強心臟》一職。李棟旭亦憑此在SBS2012演藝大賞榮獲最佳新人MC獎和申東燁拿下最佳搭檔大獎。
2013年，李棟旭於1月17日錄完《強心臟》最後一期後，恢復演員身份，專註演藝工作。《天命》是他首次挑戰古裝劇，劇中李棟旭飾演一名背負冤名的醫官而成為逃亡者崔元，2月出演SBS綜藝節目《RUNNING MAN-亞州競賽之九劍的秘密》，3月接受泰國媒體Satzone TV專訪，5月李棟旭接受KBS Kwave韓流雜志專訪。11月出席香港站2013MAMA音樂頒獎典禮同時錄制TVN《脫口秀TAXI》。12月出席上海PCLADY時尚盛典並獲得亞洲風尚藝人大獎。
2014年，1月參加SBS綜藝節目《RUNNING MAN-新年特輯》錄制，同月17日出席2014亜洲模特大賽節並榮獲亞洲時尚達人獎。2月他出演SBS特別企劃劇《江口的故事》的主人公飾江景泰，這是韓國電視歷史上首個3D作品因此受到很大關註。同時間他又接演MBC新周末特別企劃劇《Hotel king》飾演一個心懷怨念的冷血酒店總經理車載元。繼2005年《我的女孩》，時隔8年後再度搭檔李多海。另一方面，他拍攝《Hotel king》之同時又參與瞭SBS綜藝節目《Roommate》的錄制。8月接拍KBS2水木劇《Ironman》飾演傭有特殊異能的男主人公朱弘斌。11月客串電影《Beauty Inside》的演出，飾演主人公佑鎮當中一席。
2015年，7月攜手鄭麗媛出演tvN電視臺月火劇《泡泡糖》，自2002年後，相隔12年再度搭檔，劇中他飾演醫院院長，他自出道以來首次拍攝有線電視臺作品。該劇講述瞭4名各自存在缺陷的人在一起後變得幸福的故事，是一部溫馨的成人童話。9月10日，夥拍女星金廷恩獲委任為第十屆首爾國際電視節頒獎典禮主持人。
